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    原位表征助力調控負載型金屬間化合物Pd2Ga表面原子排布
     
    2022-12-13 | 文章來源:聯合研究部        【 】【打印】【關閉

      金屬間化合物因其原子高度有序的排布,理論上講,在不同表面會表現出特異的活性金屬原子排布結構,被廣泛的應用到重要的催化反應中。反應金屬-載體相互作用Reactive metal-support interaction, RMSI被認為是一種有效調節策略來實現原子尺度調節活性金屬表面幾何構型,可以對催化反應的精準控制而獲得優異的催化性能。然而,在真實的反應條件下和結構表征時催化材料所處的化學環境存在較大差異,這將會對活性金屬結構的解析帶來誤導,從而不能建立準確的構效關系。因此在原位條件下,特別是耦合原位透射電子顯微術和原位譜學方法等微觀-宏觀相結合的分析手段,研究催化劑結構的形成和演變是非常必要的。  

      中科院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心張炳森研究員團隊一直致力于固體催化劑的微觀結構原位解析、設計及應用的工作。近期,基于該研究團隊在負載型催化劑表界面結構解析及原位表征方面的相關研究工作(Nat. Commun. 2020, 11, 3324; Chem. Commun. 2020, 56, 6372; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 4232; J. Phys. Chem. C 2021, 125, 20351-20359),張炳森研究員團隊與中科院大連化學物理研究所劉岳峰副研究員團隊、吉林大學張偉教授等合作,利用RMSI成功調控Pd2Ga金屬間化合物納米粒子表面從連續的Pd原子三聚體(Pd3)向孤立的Pd單原子(Pd1)排布轉變。通過原位透射電子顯微鏡、紅外譜學等原位表征手段耦合和乙炔加氫模型反應,揭示了Pd2Ga納米粒子暴露面/表面Pd原子排布變化及其與反應性能關系,并結合理論模擬闡明了其內在機制。相關研究成果于2022129日以“Patterning the consecutive Pd3 to Pd1 on Pd2Ga surface via temperature-promoted reactive metal-support interaction”為題發表在Science Advances期刊上,牛一鳴副研究員和王永釗博士研究生為論文第一作者,張炳森研究員、劉岳峰副研究員和張偉教授為論文的通訊作者。 

      本工作中,研究人員通過球差校正Hitachi HF5000掃描透射電鏡、原子尺度能譜分析并結合STEM模擬等,在多種合金相中準確識別出高度有序的Pd2Ga結構(圖1和圖2)。使用Titan Themis G3境透射電鏡在氫氣氣氛升溫條件下觀察到單個Pd2Ga納米粒子暴露面由(013)和(020)到(011)和(002)的轉變,同時結合高分辨模擬、CO吸附紅外和乙炔加氫反應揭示了Pd2Ga納米粒子暴露面/表面Pd原子排布變化及其與反應性能關系(圖3和圖5),并進一步通過理論模擬揭示其結構轉變機制(圖4)。利用RMSIPd2Ga金屬間化合物納米粒子表面結構進行調控,通過原位調節金屬間化合物納米粒子的還原程度可以實現由連續的Pd三原子(Pd3)向孤立的Pd單原子(Pd1)排布轉變。該工作有效地推進了RMSI驅動下金屬間化合物表面結構轉變的認知,為催化劑表面原子排布精準調控提供了新思路。 

      該研究工作得到了國家自然科學基金委(NSFC)國際合作研究項目、NSFC面上項目、NSFC重點項目、NSFC青年基金,中國博士后科學基金,遼寧省“興遼英才計劃”項目,及沈陽材料科學國家研究中心項目的支持。 

      全文連接

     

      1 反應金屬-載體相互作用調控Pd2Ga金屬間化合物納米粒子催化劑形成 

     

    圖2 原子尺度解析Pd2Ga金屬間化合物納米粒子微觀結構圖

     

      3 Pd2Ga納米粒子升溫條件下的形貌及表面鈀原子排布演變 

      4 Pd2Ga納米粒子形貌重構過程形貌和組分變化

     

      5 不同表面鈀原子排布催化劑的乙炔加氫性能 

     

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